За свою багаторічну хірургічну діяльність Буяльський стоячи на новаторських позиціях виконав близько 2000 хірургічних операцій, здійснив цілу низку нових операцій, запропонував ряд нових методів лікування, а тому з повним правом його називають не тільки хірургом-віртуозом, а ще й новатором. Серед таких операцій і методів лікування - резекція верхньої щелепи, операція вагінної нориці, перерізка додаткових нервів, пластичні операції. Він одним із перших у Росії запровадив ефірний (травень 1847 р.) і хлороформний (10 липня 1849 р.) наркоз; набагато раніше за Лістера застосував антисептичні засоби при хірургічних операціях тощо.
Кожна хірургічна операція утаємничена, а тому її проведення - це зустріч із непередбаченим, що вимагає від оператора миттєвого вирішення, причому безпомилкового. І.В.Буяльським описано низку рідкісних спостережень, які заслуговують на увагу і нині наприклад:
1) випадок роздрібнення черепа на 96 частин без усяких зовнішніх пошкоджень;
2) відновлення всієї великої гомілкової кістки у хлопчика:
3) перебування кулі в стегновій кістці упродовж 45 років;
4) сприятливе проходження проковтнутої голки через шлунок і черевну стінку в ліве підребер'я;
5) 52 рази зроблений прорив черева в однієї людини. Можна б іще продовжити казуїстичні випадки.
Один із біографів, сучасників І.В.Буяльського, писав, що не проходило й місяця, щоб у Петербурзі не йшли розмови про нову й блискуче ним виконану операцію. У тих випадках, коли не вправлялись знамениті лікарі, де траплялись труднощі із визначенням діагнозу чи його уточненням там Ілля Васильович був неперевершеним.
Його майстерність як хірурга, тонкого діагноста, лікаря з глибокими знаннями і великою практикою визнавали не тільки друзі, а й суперники.
Буяльський був народжений для вирішення складних суперечливих випадків. Коли в 1838 р. покруч аристократії Дантес, на радість царської охорони, смертельно поранив О.С.Пушкіна відомі лікарі Арендт і Даль запросили його на консультацію до умираючого поета.
У 1833 р. Альоша Воєйков, ліцеіст Царськосільського ліцею, сів на вертикально підставлену одним із його співучнів кістяну паличку, яка встромилась у тіло і зламалась.
Дитина опинилась у передсмертельному стані. Не змогли допомогти хворому ніхто, навіть лейб-хірург Арендт. Тоді директор ліцею звернувся до І.В.Буяльського, який успішно видалив "стрілу" і врятував життя дванадцятирічному юнакові.